在他的辅佐下，湖南的军事力量得到了极大的加强，不仅成功地保卫了湖南的安全，还为清王朝在其他地区的作战提供了有力的支持。
1860年，随着太平天国运动的不断发展，清王朝的局势愈发危急。在这关键时刻，左宗棠应朝廷之命“襄办曾国藩军务”。他在湖南招募军队，创建了楚军，并率领楚军开赴江西与太平军作战。
在战场上，左宗棠充分发挥了他的军事才能，他指挥楚军与太平军展开了激烈的战斗，多次取得胜利。由于他在战场上的出色表现，他被授予太常卿一职。
1861年，左宗棠出任浙江巡抚，他率领楚军进军浙江，与太平军展开了更为激烈的战斗。在浙江战场上，左宗棠面临着巨大的困难和挑战。太平军在浙江地区拥有强大的势力，他们占据了许多重要的城市和据点，给楚军的进攻带来了极大的阻碍。
但是，左宗棠并没有被困难所吓倒，他制定了详细的作战计划，采取了灵活多变的战术，与太平军展开了艰苦卓绝的战斗。在战斗中，左宗棠身先士卒，亲自指挥作战，他的勇气和决心极大地鼓舞了楚军的士气。
经过多次激战，左宗棠成功地化解了衢州之围，并转守为攻，连下多城。1863年，清军攻占绍兴，1864年，又攻克杭州，浙江全境复为清廷所得。左宗棠因战功卓着，获加封太子少保、赏黄马褂，后又被授恪靖侯。
就在左宗棠在浙江战场取得辉煌胜利的同时，中国的西北边疆却陷入了严重的危机之中。
1864年，新疆地区各族人民爆发了大规模的反清起义，这场起义迅速蔓延至新疆各地，使新疆陷入了割据纷争的局面。
1865年，中亚浩罕汗国的军事头目阿古柏趁新疆内乱之际，率武装力量入侵新疆。在短短两年内，阿古柏的势力便基本控制了整个南疆地区。