后来，李神通与同安公主等人一同，从窦建德处回到唐朝朝廷，唐军消灭窦建德，李神通再次担任河北道行台尚书左仆射。唐朝在洺州设置山东道行台，任命李神通为山东道行台尚书右仆射，李神通率领关内兵众到冀州，与李艺兵合。又征发邢、洺、相、魏、恒、赵等州兵众共计五万多人，与刘黑闼在饶阳城南交战，李神通大败，兵马和军需物资损失三分之二。
朝廷派李神通率军攻打徐圆朗，秦王李世民攻打徐圆朗，夺取十几座城池，声势震动淮水、泗水地区，杜伏威很恐惧，请求入朝。李世民因淮河、济河之间已大致平定，让李神通与行军总管任瑰、李世积攻打徐圆朗，李神通跟随秦王李世民消灭刘黑闼，因功升任左武卫大将军。
李世民通过玄武门之变夺取帝位，李神通虽未参加玄武门之变的策划，但他素来与李世民关系友善，事发之前曾与李世民夜饮，并护送李世民返回府邸。唐太宗李世民与群臣当面议定开国元勋长孙无忌等人的爵位食邑，命陈叔达在宫殿下唱名公布，唐太宗李世民说：“朕分等级排列你们的功劳赏赐，如有不当之处，可以各自申明。”于是，各位将领纷纷争功，议论不休，李神通说：“我在关西起兵，首先响应义旗，而房玄龄、杜如晦等人只是捉刀弄笔，功劳却在我之上，我感到难以心服。”
唐太宗说：“叔父虽然首先响应义旗举兵，这也是自谋摆脱灾祸，等到窦建德侵吞山东，叔父全军覆没；刘黑闼再次纠集余部，叔父丢兵弃甲，望风脱逃。房玄龄等人运筹帷幄、决胜千里，使大唐江山得以安定，论功行赏，功劳自然在叔父之上。叔父您是皇族至亲，朕对您确实毫不吝惜，但不可循私情滥与有功之臣同等封赏。”
李神通担任开府仪同三司，赐封食邑五百户，在长安去世，时年五十四岁，朝廷追赠他为司空，谥号靖。唐太宗下诏让李神通与河间王李孝恭、郧节公殷开山、渝襄公刘政会配享唐高祖庙庭。