值得注意的是，在万历四十三年（1615年）的军事行动中，林丹汗与内喀尔喀五部盟主卓里克图洪巴图鲁（明朝称为炒花）联手，显示出内喀尔喀已经屈服于林丹汗的控制之下。这一时期，林丹汗采取了一系列措施加强自己的汗权，包括修建都城察汉浩特（意为“白城”，位于今内蒙古赤峰市阿鲁科尔沁旗境内的查干浩特城址），并使用《图们汗法典》约束诸部，促使漠南诸部重新向大汗朝觐。林丹汗的理想不仅仅是加强察哈尔部的力量，而是要恢复成吉思汗的霸业，这一点从他的尊号“神中之神全智成吉思隆盛汗”、“林丹呼图克图圣武成吉思大明薛禅战无不胜无比伟大恰克剌瓦尔迪太宗上天之天宇宙之玉皇转金轮法王”中可见一斑。
同样是在万历四十五年（1617年），林丹汗在西藏萨迦派僧侣沙尔巴呼图克图的劝说下，从原本信仰的黄教（格鲁派）改宗为红教（萨迦派，广义上与宁玛派、噶举派皆属红教）。当时，黄教已经在蒙古地区传播了几十年，拥有深厚的根基。林丹汗的改宗行为无疑加剧了信奉黄教的蒙古诸部对他的离心倾向，这对他的统一蒙古大业产生了不小的阻碍。
三、交恶后金
随着努尔哈赤在东方建立起后金汗国，林丹汗面临了一个新的强大对手。努尔哈赤不仅对明朝构成了威胁，同时也对林丹汗的统治造成了压力。努尔哈赤通过与科尔沁、内喀尔喀等部的联姻，逐步削弱了林丹汗在蒙古诸部中的影响力。
万历四十六年（1618年），努尔哈赤发动了对明朝的战争，明朝在萨尔浒之战中遭受惨败，辽东地区岌岌可危。明朝开始考虑利用林丹汗来对抗努尔哈赤。同年九月，明朝辽东经略杨镐提出了“制东夷在先款西虏”的策略，旨在利用林丹汗的力量来牵制努尔哈赤。随后，户科给事中应震、山西道御史冯嘉会、兵部尚书黄嘉善等大臣纷纷提出“以夷攻夷”的策略，试图通过支持林丹汗来达到牵制后金的目的。
万历四十七年（1619年），努尔哈赤在萨尔浒之战和开原之战之后，率军围攻铁岭。内喀尔喀部中最强大的宰赛率万人支援明朝，但抵达时铁岭已经失守，宰赛在与后金军交战中大败，本人及其两个儿子被俘。同年八月，明朝的重要盟友叶赫部也被努尔哈赤击败，这迫使明朝将注意力转向林丹汗。
同年秋天，明朝派监军王猷带着四千两白银出使察汉浩特，希望与林丹汗结盟。林丹汗起初以病为由不见明朝使臣，并拒绝接受谕帖，试图抬高谈判的筹码。最终双方达成协议，明朝每年提供四千两白银给林丹汗，以换取他对广宁城的保护。次年，明朝将赏银提高到了四万两。